Rozegrał kilka spotkań w barwach swojego klubu, lecz nigdy pełnych 90 minut. Ku zaskoczeniu wielu milionów kibiców w Anglii i na całym świecie, często grywał w Arsenalu. Często wchodził z ławki rezerwowych lecz trener Wenger wystawiał go też w pierwszym składzie. Został powołany na Mistrzostwa Świata w Piłce Nożnej 2006 przez selekcjonera reprezentacji Anglii, Svena-Görana Erikssona. Pierwszą oficjalną bramkę dla Arsenalu zdobył w finale Pucharu Ligi Angielskiej w meczu z Chelsea F.C., kiedy to sprytnie oszukał Johna Terry'ego i zdobył bramkę tym samym pozytywnie wpisał się w historię Arsenalu. Jest uznawany za wielki talent jak na swój wiek ma niesamowite przyśpieszenie i dar opanowania piłki, jest bardzo przydatny grając z kontrataku. Theo w takim młodym wieku potrafi wywalczyć sobie miejsce w 1 jedenastce jest przyszłością Arsenalu, którego skład jest odmładzany. Od nowego sezonu Theo występował będzie z numerem 14, który wcześniej nosił Thierry Henry.

Reprezentacja
Walcott po raz pierwszy wystąpił w barwach narodowych 25 maja 2006 roku przeciwko Białorusi. Na boisko wszedł w drugiej połowie spotkania. Już 30 maja 2006 roku zaliczył swój pełny występ w reprezentacji przeciwko Węgrom na Old Trafford, mając 17 lat i 75 dni. Anglia wygrała mecz 3-1. Sven-Goran Eriksson 8 maja 2006 powołał Walcotta na Mistrzostwa Świata FIFA 2006. Mimo tego nie spędził ani jednej minuty na boisku w tym turnieju. Eriksson stwierdził, że doświadczenie jakie Walcott zdobył trenując z drużyną narodową, pozwoli mu na dalsze sukcesy w przyszłości.
Dnia 15 sierpnia 2006 Walcott stał się najmłodszym graczem, który zdobył bramkę w reprezentacji do lat 21. Ostatecznie młodzi Anglicy zremisowali z Mołdawią 2-2. Było to pierwsze spotkanie Theo w drużynie do lat 21. W meczu kwalifikacyjnym do European Championships do lat 21, zdobył dwie bramki w spotkaniu przeciwko Niemcom.
10 września 2008 roku w wyjazdowym meczu przeciwko Chorwacji Walcott zdobył 3 bramki. Mecz miał niezwykle prestiżowe znaczenie ze względu na fakt wyeliminowania Anglików przez Chorwatów w eliminacjach Euro 2008. Ostatecznie mecz zakończył się zwycięstwem Wyspiarzy 4:1.